蔡锷来到云南以后，目睹云南人民革命情绪高涨、云南革命生机勃勃的形势，心情为之一振。
当时，由于英国于1910年公然派兵侵占滇缅边境的片马等地区，挑起事端，云南爱国军民奋起抗争，群情激愤。与此同时，云南当政者从留日的士官生中聘请了大批人员在云南陆军讲武堂任职，这批教员中有许多是同盟会会员，或者是倾向革命的热血青年，这就为云南发动革命准备了人才和重要的活动场所。同盟会还在云南不断传播革命的种子，扩大革命的影响。
为了站稳脚跟，蔡锷与云南军政界的当权人物竭力周旋。在任新职之初，受云南第19镇统制钟麟同之托，编写一份向官兵进行“精神讲话”的文稿。于是蔡锷伏案著书，编成了一本颇有影响的兵书《曾胡治兵语录》。在书中，蔡锷分将才、用人、尚志、诚实、勇毅、严明、仁爱、勤劳、和辑、兵机、战守等12章，将曾国藩和胡林翼的治兵格言，分门别类地进行了整理，每章之前加按语，着重阐明这一章的主旨和它的现实效用，实际上是抒发蔡锷本人的治军思想。蔡锷编撰《曾胡治兵语录》的目的，是为了“厉兵秣马”，对付外国的侵略。此书1917年在上海出版后，对中国军界产生了很大的影响。1924年，蒋介石将此书增辑“治心”一章，加序言再版印行，作为黄埔军校学员的军事教材。1943年八路军曾将这本书翻译成白话文，作为八路军将士的军事读物。蔡锷在此书中阐述的许多军事思想，是中国军事文库中的宝贵财富，对后来的新式军人的成长起到了一定的作用。
1911年7月，蔡锷担任云南新军第19镇第37协协统（相当于旅长）后，开始按自己的主张和思想进行新军的改造和训练工作。同时，更是想方设法同云南的革命势力保待联系。蔡锷任职的云南第19镇，由于大部分中下级军官都接受过讲武堂的训练，官兵的素质比较好，武器精良；而且军中弥漫着革命的情绪，军官中许多人是同盟会会员，他们中的大部分后来都参加了辛亥云南起义。在全国日益高涨的革命形势下第19镇的军官中的问盟会会员态度更加激进，活动越来越频繁。全国革命的形势和新军中酝酿的革命情绪感染和影响着具有正义感和爱国主义思想的蔡锷，蔡锷对革命力量的同情和支持，也使他在云南中下层官兵中建立了威望。但是蔡锷仍然十分沉着，不露声色地等待着革命时机的到来。当时在蔡锷手下供职的朱德同志后来回忆说：“蔡锷虽不是同盟会会员，也从来不公开和讲武堂来往，可是他却是一个具有爱国民主思想的人，暗中和同盟会保持着联系。当时清朝政府对革命力量的压迫是极端残酷的，蔡锷当时对讲武堂的革命活动作了很好的掩护。”
1911年10月10日，蔡锷盼望已久的革命时机终于来到了。辛亥武装起义在湖北武昌爆发，风声所播，全国震动。昆明新军中的革命党人，经过秘密策划，决定发动武装起义。蔡锷参与了4次秘密会议，并审时度势，坚决主张迅速举旗。他的意见得到了大多数参与会议的同志的赞同。在10月28日深夜举行的最后一次秘密会议上，决定10月30日深夜（即农历重阳节的晚上）发动起义，蔡锷被推举为起义军临时总司令。于是，蔡锷以总司令的身分，同大家最后商定了比较严密的暴动计划，对起义部队作了详细部署：蔡锷统帅37协所属步兵第74和73标，以及炮兵第19标为起义的主力。73标负责攻占省城大东门至小西门以北地区，以军械局和五华山为主要目标；74标负责攻占省城大东门至小西门以南的地区，以巡防营、南门城楼、督署等为主要目标；炮标轰击目标为督署、五华山和军械局；讲武堂的学生则负责打开省城各个城门。此外，还规定了革命军的口令和标志。
10月30日晚8时许，昆明北较场73标第3营的官兵在抬子弹为起义作准备的时候，被北洋派的值日队官追究，群情激昂的士兵开枪打死了几个反动军官，于是起义提前几小时发动起来。73标的起义官兵立即攻破北门，进攻玉华山和军械局，并向其他起义部队举火为号。当时蔡锷正在昆明城外巫家坝的74标本部召集军官会议，部署起义的行动。会议还没有结束，只见昆明城内大火冲天，形势突变。蔡锷见形势发生变化，立即传令鸣号，集合74标和炮标军官，果断地宣布起义。蔡锷发布了进攻的命令后，为严肃军纪，临开拔之前，还明确规定：“各军不得妄杀一人，不得妄取民间一物，必须保护居民，防辑霄小。”再三叮嘱之后，蔡锷帅起义将士迅速向昆明城内跑步前进。
重九之夜，昆明的战斗异常激烈。云贵总督等企图顽抗，在城内层层设防，组织力量进行反扑，作困兽之斗。起义官兵不怕牺牲，浴血奋战。蔡锷率领起义军以强大的攻势，终于在午夜1时30分攻进了南门。进入省城之后，蔡锷在江南会馆设立起义军司令部，亲自指挥战斗，把矛头直接指向敌军盘踞的五华山和军械局等。战至第二天中午，起义军终于攻上昆明城内的制高点五华山，占领了总督署，重九起义宣告成功。在这场彻夜激战中，先后有150多名革命志士献出了生命，300多人负伤，以巨大的代价，迎来了胜利。
重九起义的成功，给云南人民带来了新的希望。昆明光复的第二天即11月1日，革命将士及各界代表在昆明五华山举行了隆重的庆祝大会，组织成立了“大中华民国云南军都督府”，公推起义军总司令蔡锷为云南军都督，负责云南的军政大计。蔡锷在一片欢呼声中，郑重地宣布了云南起义的宗旨以及军政府的施政纲领，声明云南起义的宗旨是“铲除专制政体，建设善良国家，使汉、回、满、蒙、藏、夷、苗各族结合一体，维持共和，以期巩固民权，恢张国力”。同时，云南军政府发表了《讨满洲檄》，重申了同盟会的十六字纲领：“扫除鞑虏，恢复中华，建立民国，平均地权”，并声明：“有渝此盟，四万万同胞共击之。”可见，蔡锷是按照孙中山所制订的中国同盟会的革命纲领，从事云南的革命与建设的。
云南军都督府作为新兴的资产阶级的省政权机构，组织上比较完备和稳定。在辛亥革命后新成立的各省政权中，是比较具有权威的。新的政权成立以后，没有出现过大的乱子，更没有出现其他地方发生的“政变”事件。省都督府内部机构的变化和官员的更替，都是通过正常的手续，或由会议决定，或由都督和有关部门任命。从蔡锷在这时期留下的诗中，可以看出他兴奋的心情：“东风吹彻万家烟，迎面湖光欲接天；千载功名尘与上，碧鸡金马自年年。”
蔡锷在成立了云南军都督府后，进行了一系列的带有民主色彩的改革。他采取了多方面的措施，涉及的范围也很广，大到军政措施，小至规定商店开门的时间，但其重点是改革内政、财政、教育和振兴实业。
改革内政，更新人事。为了根除封建专制恶习，倡导民主风气，切实提高行政效率，蔡锷设置了军都督府政务会议，共同协商筹划省内一切重大事宜；对全省的军政人员进行调整，重要的地方行政官和各部门主要负责人都基本上换上了同盟会会员或在革命中做出贡献的进步人士；在军队中，也大胆任用一批年轻有为的军官以改造和提高军队的素质。
整理财政，开源节流。财政的拮据是蔡锷治理云南的一个重大课题。为了解决财政问题，蔡锷采取了一系列措施。首先，整顿厘税，废除陋规，确保厘税收入点滴入公。其次，开设富滇银行，保证纸币的信用和流通。第三，设立会计检查厅以监督全省的财政制度。此外，精简机关，遣散军队，蔡锷自己还曾两次带头减少薪金。
改良私塾，普及小学。蔡锷当政后，极力进行教育改革，以图改变云南教育落后的面貌。他下令为小学发掘经费，并劝导地方绅士，使他们明了教育的重要性。除大力兴办小学和初级师范学校外，还强调对青年进行外语教学，以培养高级人才。数年间，选拔了100多名优秀青年分送欧美及日本留学。
振兴实业，规划交通。蔡锷根据云南的特点，从振兴盐务和矿务入手，充分利用云南的自然资源，大力提倡农田水利和工艺制造事业，恢复和扩大生产，增加百姓收入。同时，针对云南交通闭塞的情况，对发展交通事业也作出了规划。
蔡锷执政云南期间，为治理滇省作出了巨大的努力，采取了种种措施，在不同程度上取得了成效，体现了他励精图治的决心和蓬勃向上的活力。