荣格成为心理治疗医师后广泛研读了布鲁厄、皮埃尔·雅内以及弗洛伊德等人的相关著作，并在这些著作中受到了极大的启迪。最重要的是，荣格发现弗洛伊德在《梦的解析》中对梦境进行的分析与阐释的技巧与精神分裂症的各种表现形式有着密切的联系，这使得荣格大开眼界。事实上，早在6年前，即1900年，他便阅读了弗洛伊德的《梦的解析》一书，但他读过之后便将其放到了一边，并没有像读其他书一样进行第二次研读，因为他感觉自己实在无法把握它。
当时荣格25岁，刚到伯戈尔茨利精神病院工作，他觉得自己缺乏足以欣赏和理解弗洛伊德的理论的经历，甚至到28岁时，他仍然觉得自己缺乏这种经历。直到那时，即1906，他才因为自己有了这些年的经验积累，从而再次阅读了《梦的解析》，并研究起来。而这一次他有了一个前未所有的发现，那就是弗洛伊德的观点与自己的许多想法殊途同归。比如，弗洛伊德把受压抑性机制的概念应用到了梦的方面，而这一概念则是从精神病人的心理导源出来的，而对于这一点荣格也深有同感（并且觉得这一点相当重要）。事实上，在近几年中荣格一直专注于“心理联想实验”诊断治疗的分析和研究工作，而他在对病人进行的联想实验中也经常会遇到这种压抑性机制问题。它主要表现在大多数病人对某些激发性联想实验时所做出的反应，要么是不做出联想性回答，要么是反应过慢。后来他才发现，这种障碍的发生频率之所以如此之高，就在于所使用的激发性语言触及了病人心理上的创伤或者矛盾冲突。
更为糟糕的是，在大多数情况下，病人并未意识到这一点。在被问及产生这种障碍的原因时，他们往往以十分无辜的方式来进行回答。弗洛伊德在《梦的解析》中表明，产生这种障碍的根本原因是由于压抑性机制在起作用，而这一观点与荣格在那些病人的身上所观察到的“压抑机制”的事实不谋而合，并做出了最好的诠释和说明。或者说，弗洛伊德的研究发现恰好符合荣格所做的一系列实验研究工作。他异常激动，并用从未有过的热情和谦虚心态欣赏弗洛伊德的作品和研究成果，他意识到并深深地坚信，在千里之外的维也纳，一位出类拔萃的人物正在对自己一直探究的问题进行深入的探索。他甚至相信，在今后的岁月中，他们几乎会得出相同的结论。
可以说，第二次阅读《梦的解析》成了荣格一生事业转折的分界线。1906年3月中旬，荣格决定拜弗洛伊德为师，这在当时，特别是知识界的人看来是一件极不光彩的事，因为他们觉得拜师就意味着自己的学识不如别人。尽管如此，同年4月初，荣格依旧果断地向弗洛伊德抛出了橄榄枝。他给弗洛伊德写了一封长信，并同时寄去了自己的论文《心理联想诊断研究》。当然，对于这样一位谦虚求学的人，弗洛伊德愉快地接受了荣格抛出的橄榄枝，并很快给他写了回信。在信中，弗洛伊德表示了自己诚挚的谢意，同时为自己的理论被荣格的实验所证实这一点感到相当惊喜与欣慰。在经过多次的书信来往后，两人在1907年初相约见面。
初次见面，两人都相当激动，并对彼此留下了美好而又深刻的印象。在经过初次见面和随后的书信交往后，两人的友谊迅速升温。在他们的书信来往中，彼此经常交流临床的观点，交换对同行的一些看法和意见，同时相互关心和问候，两人之间的关系越来越紧密。1907年7月1日，荣格在写给弗洛伊德的信中这样说道：“精神和心理学的生命与我们同在，在苏黎世也在维也纳。”在这段时期内，两人频繁地交换在精神分析这一领域里各自的观点以及实验结果。他们彼此都很尊重对方，作为师长的弗洛伊德在荣格眼里是那么平易近人和卓尔不群。加之弗洛伊德在年龄上比荣格长了19岁，因此荣格又将弗洛伊德当作父亲的化身，而弗洛伊德也将荣格当成儿子一样对待。同样，对弗洛伊德而言，在他所有的学生以及追随者中，他最满意也最器重的便是荣格。
1908年4月26日，具有历史意义的第一次国际精神分析大会在奥地利的萨尔茨堡举行。会议由弗洛伊德主持召开，而荣格则从旁协助。在会议上，弗洛伊德和荣格都主张创办一个心理分析学的会刊《精神分析与精神病理研究年鉴》，而深受弗洛伊德厚爱的荣格被任命为主编。会后，荣格激动地说：“任何语言都不足以表达自己内心对恩师的提携之情，我一定不孚所望，我们的会刊一定会大获成功。”1909年初，两人应邀去美国讲学，并在船上度过了为期7天的旅途生涯。在这次美国讲学之行中，他们受到了美国人民的热烈欢迎和尊敬，这次美国之行的成功为精神分析理论赢得了广泛的承认。此时的弗洛伊德正处于事业的巅峰阶段，荣格为他感到不胜欣喜。
然而，1909年3月25日发生了一件令他们二人都感到不妙的事情。那天，荣格和妻子爱玛专程到维也纳探望弗洛伊德，见面之后，荣格和弗洛伊德热烈地拥抱，并在书房中津津有味地谈论着日常生活中一些神秘、奇妙的现象和变化。突然，书房中发出了一声巨响，两人都惊骇异常，几乎同时跳了起来。等两人从惊惶中镇定下来之后，荣格对弗洛伊德说：“您瞧，这就是催化性客观现象。”而弗洛伊德却摆出一副不以为然的样子，并用略带嘲笑的口吻说：“得啦，无稽之谈。”荣格答道：“您错了，为了证明我的看法，我敢预言，一会儿还会有另一声砰的声响呢！”果不其然，荣格话音未落，书房里便又发出了一声同样响亮的声响。恪守严谨的科学推理和原则的弗洛伊德用满怀质疑的目光盯着荣格，他实在不敢相信，被他一直视为最得意的学生，也是他暗中拟定将来继承他的事业的荣格，竟然会用毫无依据的超灵术语来解释这一现象，这令他深感震惊和失望。这件事情隐隐地暗示了两人在精神分析学方面存在的不同观点，或者说理解上的差异和对立。
事实上，荣格早在1908年时就发现自己和弗洛伊德之间有许多相对立的看法和观点，而荣格一直无法认同弗洛伊德对于“梦是一个表面”的看法，即梦是不真实的，是片面的，甚至是具有欺骗性的。在荣格看来，梦是天性的一部分，它根本不怀有任何欺骗人们的意图，而是尽它最大的能力来表达某种东西。如果要说欺骗，那也是人们的眼睛欺骗了自己，或许是人们看到了不真实的一面，或许是人们听错了，又或许是人们自欺欺人。总之，荣格认为，梦是人们的潜意识及潜意识的直接阐述者，它是一个自然而然的过程，任何人都不能用武断的说法去认识和理解它。总之，两人交往不久之后便产生了一些思想上的分歧。然而，这些最初的分歧被彼此交往的热情和曾经过多相同的观点掩盖了，但随着交往的深入、交流的增多，一些不和谐之音便不可避免地显露了出来。在这些不和谐的声音中，弗洛伊德对荣格而言正在逐渐失去权威性。而紧接着发生的那件事让弗洛伊德对荣格非常反感，同时也是造成他们真正决裂的根本原因。
1909年4月20日，在两人的闲谈中，荣格饶有兴趣地对弗洛伊德谈到在德国某些地区经常挖掘出“泥煤沼尸体”——这些尸体是历史人类的尸体，由于其所浸泡的泥煤水含有腐殖酸，而这种酸腐蚀尸体中的骨质，同时把尸体的肤色染成棕色，因此皮肤得以完好地保存。荣格丝毫没有发现弗洛伊德无比反感的表情，而弗洛伊德曾几次试图打断荣格，却没有成功。最后，弗洛伊德竟然当场晕倒了，这就是历史上有名的弗洛伊德第一次晕倒。弗洛伊德醒来后说的第一句话就是，他认为荣格谈论有关尸体的话题是在盼望他尽快死去，这种无法理解和无法摆脱的想法使弗洛伊德恼怒继而晕倒。当然，弗洛伊德的这种想法也激怒了荣格，他试图为自己辩解，但弗洛伊德却说了一句：“我认定的事情是谁也改变不了的。”此时，荣格才清楚地认识到，弗洛伊德在精神领域的分析虽然是那么权威，但他却是如此固执，而且他内心是如此多疑。
就这样，两人之间原本深厚的感情渐渐出现了裂痕。这时，弗洛伊德正致力于如何将精神分析理论扩展到更为广泛的领域中去。而就在讨论如何扩展时，两人的意见又产生了分歧，并进行了几次激烈的争吵，两人的关系已经陷入一种微妙的状态。而荣格始终坚持自己的观点，并试图证明给弗洛伊德看。从内心对一切事实公正的观点出发，他再也不担心会因此而失去与弗洛伊德之间的友谊。同时，他也不想再笼罩在弗洛伊德的影子之下。
到了1913年，荣格与弗洛伊德的关系越来越微妙，并最终在这一年分道扬镳。而在后来的很长一段时间内，荣格都有一种无所适从甚至失去方向的感觉，这就是荣格内心情感柔软的一面。但他内心理智的一面很快将他从那种沉溺中强拉了出来，渐渐地，他将心中的思绪有效地结合，创作了后来著名的分析心理学大纲。在这个大纲中，荣格将心理学分为意识和潜意识两个部分，如果意识形态过于偏执甚至对立时，潜意识便会自动显现，以保持平衡。而潜意识可以透过内在的梦和意象来调整平衡，也有可能成为心理疾病，这种心理疾病将会以投射的方式显现在人们的生活中。
历经3年的潜心分析和研究，1916年荣格创立了“分析心理学派”，并隐居于苏黎世湖旁，继续为人们不时面临的精神矛盾和冲突寻找更为准确的答案。在这个被山水环绕的大自然的环境中，他一直默默地思考着，陪伴他的则是他在1925年前往东非途中所遇到的英国女人露丝·贝利。当然，他时常会想起与自己有着恩恩怨怨的弗洛伊德及其一些理论观点。虽然他们在思想上有着重大的分歧，但曾经也有着天衣无缝的配合。况且，他曾经将弗洛伊德看作是生命中必不可少的人，而他们的友谊也曾经植入他的心脏，直到分道扬镳以后也依然如此。就像他始终认为的那样：情感和理智永远都是要分开而论的。