“旅行家向往的，不是那些已经去过的地方或是已经知道的地方，而是那些人迹未到的地方。眼下最能吸引我的，就是至今还没有任何人知道或是仅仅知道一点点的气体弹性知识。我不知道的东西很多，但必须从中选择一些最重要的，同时又是可能找得到的。”门捷列夫在完成元素周期表后这样说道。
果然，他发现了理想气体新的状态方程式，简化了三个著名气体定律的一切近似计算。与此同时，门捷列夫还对大气层的气象学问题产生了兴趣，因而萌发了乘坐气球升到高空去研究的思想。于是，他用自己出版著作所挣来的报酬，作为实现他“升天”研究气象学的资金，开始了艰难的里程。最后，他设计了极其灵敏的差示气压计——特殊构造的高度计等仪器，成功地制造了一只巨大的氢气球。
1887年8月19日，是俄国发生日食的日子。
门捷列夫用过早餐，一切准备就绪，急切地等待良机的到来……
按照原计划，他将与一位航空家一起驾着气球升空，可是临时发现气球的上升力除了负担吊篮的仪器外，只能乘载一人。面对这突如其来的事故，门捷列夫没有退缩，这位五十多岁患有心脏病的老化学家，毅然决定独自升空。许多人劝阻他别冒险，可是他却一边拒绝，一边跨进吊篮。
“气球也是物理仪器。有多少人像注视科学实验那样等待观察这次飞行。我不能辜负他们对于科学的期望！”他坐在吊篮里回首对大家说道。
大家纷纷被这敢为科学冒险的精神所感动，不由得鼓起掌来。
伴着连续不断的掌声，气球冉冉上升。
门捷列夫在吊篮中仔细观察了日食现象，并对高空气象做了详细记录……忽然，气球的操纵器出了毛病。在这随时都有坠落危险的紧要关头，门捷列夫沉着、冷静，勇敢地爬到气球网绳上排除了故障。这不仅显示了一位化学家的胆识，也表现出他为科学敢于献身的革命精神。
气球降到地面，地面响起了热烈的欢呼声。
这是一次了不起的飞行，也是这位理论化学家走出书本，把他的理性思维运用到实践中的一次考验。事后，法国气象航空学院专门为门捷列夫的这次成功飞行授予他荣誉奖状。然而，沙皇政府却对门捷列夫的壮举及功勋装聋作哑。
1890年3月，彼得堡大学爆发了反对沙皇亚历山大三世反动统治的学生运动。门捷列夫支持广大的进步师生，积极参加集会和发表演说，并且义无反顾地接下了一份请愿书，保证将它递交给国民教育部长捷良诺夫。两天后，捷良诺夫把请愿书退还给了他。门捷列夫十分气愤，几次要求见部长，可是却一再遭到拒绝。为了表示对沙皇反动政府的强烈抗议，门捷列夫决定辞职。由此，学生运动也推向了高潮。很快，沙皇政府出动警察镇压，逮捕了一大批进步学生。门捷列夫也被迫离开了伴他三十多年的讲台，到那令人难以忍受的一个落后的小岛上生活。
贫穷、落后，他都可以忍受。可是他却忍受不了这无所事事的苦闷。不久他又开始了他那本能的学术研究。
应海军部的邀请，他开始研制新型无烟火药。结果于1892年成功地发明了低氮硝化棉胶火药。后又涉足农业土壤学、钢铁工业……
门捷列夫对于科学的贡献是广泛而巨大的。不过到了晚年，在某些问题上，他也曾为形而上学的自然观所束缚。比如，当20世纪初由于放射性物质的发现，科学家提出一种化学元素可以蜕变转化成另一种化学元素的观点时，他却表示决无这个可能。与此同时，他对新发现的电子也持否定态度，说电子没有多大用处，丝毫不能澄清事实。这些错误观点之所以产生，很重要的一个原因是他脱离了对于化学元素研究的实践。事实上，恰恰是这些新的科学理论，才揭开了原子结构学说的序幕，才能够从本质上解释并大大发展了元素周期律学说。