1916年9月，湘西、湘南各县起义队伍纷纷宣布独立。以程潜为司令的湖南护国军司令部也宣告成立，林伯渠在这支部队中任参议，负责策动各路友军共同驱汤。驱汤胜利后，登上湖南督军兼省长宝座的谭延裕为了稳定时局，他对程潜所部人士多加委用。因为林伯渠在反袁驱汤斗争中是有功之臣，也被谭延晕任为省公署秘书兼总务科长，不久，又改任政务厅长。林伯渠并不迷恋既得的地位和社会声望，而是继续组织革命力量，探求革命道路。
刘建溶、林修梅起义通电发出之前，林修梅便将起义决定告诉了林伯渠。这时，林伯渠虽然已被明令往美国，但当此多事之秋，他怎能回避革命斗争而只身去美国呢？眼下，他正在乡下小住，刘、林起义通电发出的第二天，便辞别家人前往衡阳。林伯渠来到衡阳，即加入起义部队，任湘南护法军总司令部参议，兼管部队供给。1918年底，他致函孙中山，力陈大义。对此，孙中山极为佩慰。1919年2月，欧战结束，国内南北两政府各自派出代表，在上海举行和平会议，但毫无结果。此时林修梅等郴州起义部队仍在十分艰难的环境下坚持。为面陈护法近况，林伯渠于三月亲赴上海遏见孙中山。
林伯渠看到革命不断受到挫折，深感苦闷的时候，他接到了挚友李大钊的来信，知道了苏俄十月革命胜利的消息，使他感到无限振奋，仿佛在茫茫黑夜中看到了灯塔，心灵中又升起了希望的光芒。
1920年，孙中山在革命党人的支持下，在广州重新组成军政府，林伯渠也因之担任了这个新政府的参议，经常往返于上海、广州、香港等地。这一时期，他与廖仲恺等人一道，协助孙中山平定了西南局势。不久，又奉命前往上海开辟工作。经过长期革命实践，用革命理论初步武装的林伯渠，这时已不再是一个单纯的民族爱国主义者了。1920年冬天，经过李大钊介绍，林伯渠在上海会见了陈独秀，并于不久加入中国共产党，从此，他的生活进入了一个崭新的里程见涂绍钧著《林伯渠》第97页，中国文联出版公司1991年5月第1版。。
不久，共产国际代表被林伯渠安排会晤了孙中山。随后，林伯渠又几次安排了李大钊、陈独秀同孙中山的会见见涂绍钧著《林伯渠》第105页，中国文联出版公司1991年5月第1版。，共同讨论了“振兴国民党、振兴中国”种种问题。国共合作开始时期，林伯渠经常往返于上海、广州之间。他一方面受命担任国民党总务部副部长，协助孙中山进行改组国民党的工作，同时，林伯渠成为国共合作的桥梁。为促成国共两党的第一次合作，以全副精力投入了我党早期的统一战线工作，做出了不可磨灭的贡献。
1923年初，林伯渠被孙中山任命为中国国民党总务部副部长。1926年1月，中国国民党第二次全国代表大会在广州召开。大会开幕式上，林伯渠代表国民党中央执行委员会，报告大会筹备经过。大会顺利地通过了进一步贯彻孙中山制定的联俄、联共、扶助农工的三大政策。
1926年3月，在林伯渠主持下，召开了农民部农民运动委员会第一次会议，毛泽东等人出席了会议。这次会议，主要讨论了第六届农民运动讲习所的问题。同时，会议还决定由毛泽东担任本届农讲所所长，报请中央照准。紧接着在3月19日，即由林伯渠主持，召开了国民党中央执行委员会常委会联席会议，一致通过了农民运动委员会第一次会议的提议，由毛泽东担任第六届农讲所所长。
1926年7月，国民革命军正式出师北伐，拉开了波澜壮阔的北伐战争的序幕。在第六军的誓师大会上，林伯渠作了热情洋溢的演讲。也许是因为过分激动，演讲结束后，他向北伐军将士举手行礼，闹出一堂笑声。原来，这位一身戎装的第六军党代表行礼时竟是用左手，这样，在部队里，将士们总是亲昵的称他为“左手将军”。林伯渠来到第六军以后，一开始就重视发展共产党员、共青团员的工作，并亲自兼任党团书记。他在各师、团、营、连都设有党代表，挑选共产党员、共青团员和国民党左派分子以及无党派开明人土担任政治工作。同时，通过各种渠道，宣传孙中山联俄、联共、扶助农工三大政策，这样，这支队伍很快变得纯洁起来。
“四一二”反革命政变以后，对蒋介石的例行逆施，林伯渠感到极为愤慨，在武汉，他积极参与策动并投身于反蒋斗争。由于他同邓演达、谭平山、吴玉章等人积极活动，促使国民党中央委员会和国民政府发表声明，表示拥护孙中山的三大政策，继续进行国民革命，声讨蒋介石“四一二”反革命罪行，并且发布命令，斥责蒋介石，开除其党籍，免除其所兼各职。汪精卫公开叛变后不久，林伯渠便接到党中央通知，要他和吴玉章等迅速离开汉口。撤离武汉之前，林伯渠仍异常镇静，嘱咐国民政府财政委员会经理处负责人谢晋，设法给刘伯承等我党领导人掌握的部队提前拨出重款。随后，他立即赶赴江西，参与筹划南昌暴动的准备工作。林伯渠先来到九江，这里环境十分险恶。于是，他便和恽代英等人迅速撤离九江，直赴南昌。南昌起义的成功，使得国民党右派们惊恐异常，迅速调集重兵攻击南昌。这时，部队开始“南征”，途中所经过的临川、宜黄、广昌、瑞金等县，都由革命委员会委任林伯渠为县长。每到一地，林伯渠便以县长名义贴出安民告示，以扩大革命影响。
不久，南征部队的主力在汕头失败了。对于这次失败，林伯渠并不像在护国、护法失败时那样沮丧。起义虽然失败了，然而它毕竟是我们党发动的一个惊天动地的壮举，为革命的武装斗争提供了宝贵经验。后来，林伯渠和李立三等人同船从甲子港去了香港。因为林伯渠是南京事件中的“国际犯”，在南昌起义中又担任了革命委员会委员、财政委员会主席，一上岸，帝国主义鹰犬和国民党特务便对他进行了追捕。
在香港站不住脚，林伯渠便与周恩来等同志一一道别，带着随同来港的警卫员，化装成商人和店伙，趁着码头上混乱，匆匆登上了一艘去上海的英国轮船。1928年春节之夜，没有一丝新年的气氛。就在这天夜里，林伯渠几经辗转，回到了上海。这时，党的交通机关都转入了地下，他找了好几处地方，才与地下党接上了头。同志们转告他，中央认为他暂时不宜在国内露面，决定派他到苏联学习，并指定他与蔡和森等人同往。林伯渠奉命几经周折来到东京，直接去莫斯科并非易事。后来，林伯渠找到了两位同乡学生，由他们掩护和帮助，弄到一张赴欧洲的护照。
1928年夏天，林伯渠由日本乘船到海参崴，辗转到达了莫斯科。这时，吴玉章等人已先期到达，战友们异国相逢，无限感慨又无限兴奋。不久，林柏渠便进入莫斯科中山大学见涂绍钧著《林伯渠》第204页，中国文联出版公司1991年5月第1版。。莫斯科中山大学坐落在莫斯科河西岸一条不怎么热闹的瓦尔芬柯街上，这是一座规模较大的四层洋楼。他住在一座公寓里，俄名叫卡米萨诺夫。在莫斯科中山大学里，林伯渠和大家欢聚一堂，研讨革命理论，总结过去的教训，开始了紧张而愉快的学习生活。1930年夏天，林伯渠在莫斯科中山大学结业。随着革命形势发展的需要，苏联政府决定在远东中国工人中培养政治和教育工作干部，开办了海参崴远东边疆苏维埃中国党校。学校的师资和工作人员，多从中山大学中选调。年底，林伯渠亦被派遣到这所学校任教。
除了对家人的思念，国内严峻的革命斗争，无时不强烈地吸引着他，召唤着他。1932年秋，蒋介石纠集几十万军队对革命根据地发动第四次“围剿”，林伯渠再也按捺不住回国参加斗争的强烈情绪，毅然地放弃了海参崴安定的教员生活，趁赴南俄养病的机会，前往莫斯科共产国际中国共产党代表团申请回国，获得批准后。1933年早春，林伯渠由海参崴乘船回到阔别五年多的上海。
1933年3月，正是江南杜鹃花漫山遍野盛开的季节。林伯渠离开上海，绕道广东汕头，经粤东，进入江西永定、长汀，来到了江西中央革命根据地见涂绍钧著《林伯渠》第218页，中国文联出版公司1991年5月第1版。来到瑞金的当天下午，他便前往叶坪，走进中华苏维埃共和国中央工农民主政府的大院，又和当年一起并肩战斗过的老战友们重逢了。毛泽东、谢觉哉、徐特立等同志都在这里。
1933年8月，林伯渠来到中央革命根据地后担任国民经济部长和财政部长。林伯渠主持财经工作以来，带领苏区广大干部群众，为发展苏区经济，支援革命战争，做出了不可磨灭的贡献。巧妇难为无米之炊，这时，红军总数已达十万人，开销花费很大，可这笔钱从哪里来呢？此刻，“左”倾错误路线也让林伯渠感到怀疑和不满。但是，为了苏维埃的生存，既要有利于支援战争，又要有利于减轻人民的负担，就不能不要求财政部不断寻找增加财政收入的办法。为了摆脱眼下的困难，林伯渠经常就教于毛泽东同志。此后，林伯渠领导的财政部和国民经济部，积极配合、协助有关部门，组织工农业生产，发展合作社，开展对白区的贸易，把坚持革命战争同加紧经济建设有机地结合起来。同时，他大力提倡“开源节流，双管齐下”。由于林伯渠的努力工作，他不仅受到群众的拥护，也得到了作战部队的大力支持，中央苏区的财政情况逐年逐步好转。1933年底，林伯渠在第二次全国工农兵代表大会上，当选为中华苏维埃共和国中央执行委员会委员。1935年9月，第五次反“围剿”的战争失败了。林伯渠以及政府机关主要领导同志都参加了由毛泽东主持的会议。当毛泽东宣布会议内容后，同志们便纷纷发言。年近半百、头发灰白、戴着深度近视眼镜的林伯渠讲话时，感情尤为激动：“几年来，我们和根据地的人民一起，同甘共苦，经受了一次次严峻的考验，他们支持了我们，养育了我们。现在，我们就要离开这块地方了，苏区的人民一定会遭到白匪的摧残和屠杀，会吃更大的苦头……”
自从他和妻子伍崇贤分别六年之后，加上近几年一直音讯隔绝。他在同志们的关心下，已经和范乐春结婚，而且，刚刚生下一个小儿子，所以他是可以带家属撤退的，但林伯渠舍家为革命毅然走上了长征路。长征出发时，林伯渠的职务是红军总供给部长兼没收征发委员会主任，主要任务是负责筹粮筹款，保证部队的供给。作为红军总供给部长的林伯渠，他的任务绝不仅仅是单纯的行军，每到一地，他都要亲自布置打土豪，进行没收征发工作，以保证部队的粮秣供给。
1935年1月，红军突破乌江天险，占领了遵义城。由于“左”倾错误的领导，红军到达遵义时，一支8万余人的队伍仅仅剩下3万人了。面对惨重的牺牲，林伯渠对“左”倾路线也越来越怀疑和不满。漫漫征途中，两鬓斑白的林伯渠，每到一个地方，总是带领同志们深入到群众中去，周密地调查研究，对地方豪绅的财产进行没收征发，以保证部队粮秣的供给。行军路上，他一手提马灯，一手扛着拐杖，活跃在队伍中间。1935年10月，红军胜利到达陕北。1935年11月，在陕北成立中华苏维埃共和国中央政府西北办事处，管辖重新划分的四个行政区。办事处设七部一局，即财政部、国民经济部、教育部等。办事处以博古为主席，林伯渠仍为财政部长。红军于1936年5月开始西征，解放了定边等广大地区，使陕北抗日根据地进一步扩大，为保存和充实抗日力量，创造了有利的条件。随着根据地的扩大，对财政政策也提出了新的要求。林伯渠作为一名主要财政干部，及时地提出了建立地方财政的主张。8月，他和博古联名签署了《苏维埃中央政府关于建立地方财政的指示》。此外，林伯渠还以中央财政部和中央审计委员会名义联合发出通知，强调保持苏维埃红军刻苦节省的传统作风，防止浪费腐化的习气浸入，同时要求健全各种财务制度。在党中央的正确领导下，林伯渠的理财本领得到了充分的施展。
1937年1月，党中央和西北办事处迁往延安。这时，博古已奉命全力为解决西安事变进一步同国民党谈判，林伯渠代理苏维埃中央政府驻西北办事处主席。3月27日，他参加了党中央召开的政治局扩大会议。会议上，他和与会的毛泽东、任弼时等同志一道，揭露批判了张国焘反党反中央的罪恶行径，深挖了张国焘机会主义的历史根源。这次会议制定了停止内战和国共合作的原则。1937年4月，林伯渠以苏维埃中央政府代主席的身份签署和颁发了《苏维埃中央政府布告》。随着国内形势的急剧变化，林伯渠用越来越多的精力投入到党的统战工作上来。中国共产党组织和领导的全国抗日民族统一战线就这样初步形成。