1924年4月，印度文学家兼诗哲泰戈尔应邀到中国访问讲学，受蔡元培委托，徐志摩作为泰戈尔的全程翻译和陪同人员。他们一路从上海途经南京、济南，4月23日抵达北京。在京期间，徐志摩曾陪泰戈尔专程到法源寺赏丁香。那天徐志摩陶醉于丁香之美，竟流连忘返在丁香树下做诗一夜。此事在当时文坛曾广为流传。此事后来被他的老师梁启超得知，梁启超特意在北海松坡图书馆集宋人词句以尺八巨宣书就大楹联一副，赠给徐志摩以志纪念。联云：“临流可奈清癯，第四桥边，呼棹过环碧；此意平生飞动，海棠影下，吹笛到天明。”梁启超在自己所著《饮冰室诗话附录》中曾说：他平生集联最得意者便是此联。梁启超此联确实构思奇巧，正好贴切描绘出徐志摩的浪漫和具体行事的风格。上联是寓徐志摩陪泰戈尔棹游西湖之行，下联描摹徐志摩一夜树下吟诗之事。信手拈来，却见文采风流，韵味隽永。同为诗人的俞平伯见到此联，击节赞赏之余，曾题七绝一首赞之：“金针飞渡初无迹，寄与情遥绝妙辞。想见时人英隽态，丁香如雪夜阑时。”5月8日，是泰戈尔64岁生日。那天，由胡适、梁启超等人主持，中国文化界为其举行了盛大的祝寿会。其中有一个节目是演泰戈尔的诗剧。徐志摩、林徽因分别在剧中扮演一个角色。而对徐志摩具有讽刺意味的是，他虽然在戏里演的是一个爱神，然而现实中的他面对自己心爱的人，却咫尺若隔天涯，伊人不再，有情终是无缘。当时，林徽因已与梁启超的儿子、后来成为我国著名建筑学家的梁思成于两年前即已订婚。前程往事，恍若梦中。舞台上的徐志摩，禁不住泪眼婆娑，语不成声。这一切痛在林徽因心里，但她无法再向志摩表达什么。作为徐志摩的恩师、林徽因未来公爹的梁启超，也看到了这一幕。不久，在梁启超的安排下，林徽因便与梁思成赴美留学。但林徽因的影像，已像云之于湖心，永远留在徐志摩的心中，除非湖水枯竭，而不能抹去云的芳踪。林徽因的离去，使徐志摩怀着异常的苦痛先后写下《去罢》、《为谁》、《落叶小唱》等充满失意情绪的诗作。但是，爱又奈何？！正如他的《偶然》一诗所写的：
我是天空里的一片云，偶然投影在你的波心——你不必讶异，更无须欢喜——在转瞬间消灭了踪影。
你我相逢在黑夜的海上，你有你的，我有我的，方向；你记得也好，最好你忘掉，在这交会时互放的光亮！
1925年3月，徐志摩取道苏联西伯利亚到德、法、意旅游。在这次旅游中，他目睹了苏联革命后人民建立社会主义的困难、斗争和信心，写了《翡冷翠山后闲话》、《巴黎的鳞爪》、《翡冷翠一夜》等诗文。旅欧历时五个多月，徐志摩回国后为与北平名交际花陆小曼结婚，在社会上及家庭里又掀起了一场大波澜。10月，应陈博生邀请，徐志摩接编北京《晨报副刊》。至1926年10月中，徐志摩正式辞去《副刊》主编职务，任职仅一年。当时《副刊》除了发表一些带有政治倾向的政论性文章外，也常登诗歌，兼刊小说、散文。如鲁彦在副刊上发表了《小雀儿》、《美丽的头发》等两篇小说。沈从文也以休芸芸、小兵、懋琳为笔名发表了近40篇作品。其中最引人注目的还是他对湘西人情风俗的描画，如小说《夜渔》、散文《市集》、《篁人谣曲》。在《市集》一篇后，徐志摩特意写了一段赏品文章：“这是多美丽，多生动的一幅乡村画。作者的笔像梦里的一支小艇，在波纹瘦鱼的梦河里荡着，处处有着落，却又处处不留痕迹；这般作品不是写成的，是‘想成’的”。这篇文章确实概括出了沈从文作品特有的艺术魅力。徐志摩的主编《晨报副刊》期间，突出的成绩是和闻—多等共同创办了《诗镌》专栏，倡导了20世纪20年代的中国新诗运动，为新格律诗的创作尝试作出了实际的努力和贡献。徐志摩作为新格律诗运动的先驱者之一，他主张要把创作新诗作为一件认真的事情来做，强调诗文与各种美术的新格式与新音节的发现，追求一种诗歌的“完美”的形式，反对诗歌创作的随意性。《诗镌》自1926年4月1日至6月10日，共办了11期。徐志摩、闻一多等人在创作理论和实践方面对新诗格律的尝试探索，纠正了当时新诗发展中日趋自由散慢、粗制滥造的偏向，使新诗在艺术技巧上得到了丰富和提高。紧接着，徐志摩创办《剧刊》，该刊从1926年6月17日至9月23日，共出了15期。发表了余上沅的《论戏剧批评》、赵太侔的《国剧》、闻一多的《戏剧的正路》等戏剧理论文章。余上沅等人藉《剧刊》展开的“国剧运动”，反对“五四”以来彻底取消中国传统旧剧（如胡适、周作人等）的主张，重视戏剧艺术性，在戏剧理论上有其一定的价值。
徐志摩在中国现代诗坛上的一个主要贡献，就是他于1923年和梁实秋﹑陈源（西滢）等成立了新月社，到1926年在北京逐步形成了著名的新诗团体——新月派，除他们几个外该派重要诗人还有孙大雨、陈梦家、林徽音、卞之琳、臧克家、刘梦苇、蹇先艾、沈从文、孙毓棠、方玮德及其姑母方令孺等人，胡适是他们的共同领袖。他们采用“新月”二字，有的说此名是源于泰戈尔的《新月集》，有的说是取“新月必圆”之意，有的说是源于陆放翁“传呼快马迎新月，却上轻舆趁晚凉”的诗句。徐志摩的文学活动贯彻了新月社的始终，被称为“新月的灵魂”。1928年3月，《新月》杂志创刊，编辑除了徐志摩之外，还有叶公超、闻一多、梁实秋、潘光旦等。这个刊物起先只发表文艺、哲学和学术思想方面的文章，从第二期开始发表政论文，成为综合性的学术刊物。正如《新月》月刊编辑部在《敬告读者》中所说：“我们办月刊的几个人的思想并不完全一致的，有的是信这个主义，有的是信那个主义，但是我们的根本精神和态度却有几点相同的地方。我们都信仰‘思想自由’，我们都主张‘言论出版自由’我们都主张保持‘容忍’的态度……我们都喜欢稳健的合乎理性的学说。这几点都是我们几个人都默认的”。徐志摩、闻一多等主张个性自由，追求“纯艺术主义”，认为艺术的纯形，是艺术的最高目的，要达到这个目的，艺术就应该远离道德问题，离社会问题越远越好，徐志摩在《汤麦士·哈代》中偏激地宣称：“凭着爱的无边的力量，来扫除种种障碍我们相爱的势力，来医治种种激荡我们恶性的病狂，来消灭种种束缚我们的自由与污辱人道尊严的主义与宣传。”徐志摩“五四”前后的理论与创作中，也始终贯穿着追求文艺的绝对自由和人道主义理想的矛盾。他在《诗刊弁言》中，强调诗歌“必须要有像样的诗式”，要表现“完美的精神”，这种“完美的精神”在指涉个性和个体生命的绝对自由的同时，往往也包蕴着诗人对民众的关切与同情。同时，徐志摩是新月派中最典型的个人主义者，而他所谓的个人主义，也就是强调个人本位、自由发展、民主与和平渐进的现代自由主义。徐志摩曾对他所理解的个人主义或自由主义的精髓，作了非常形象的表述：我只知道个人，只认得清个人，只信得过个人，我信德谟克拉西的意义，只是普遍的个人主义；在个人自觉的意识与自觉的努力中涵有真纯德谟克拉西的精神；我要求每一朵花实现它可能的色香，我也要求各个人实现他可能的色香……但我们不要狂风，要和风，不要暴雨要缓雨。我们总得从有根据处起手。我知道唯一的根据处是我自己，认识你自己！我认定了从这不热闹的小径上走去。我们纵观徐志摩一生的创作实践，与他固有的个人主义或曰现代自由主义思想息息相关。如《雪花的快乐》，不仅可以将它看成是徐志摩式的浓烈、真挚、清丽的爱情遐想，也可以将它看作是他当时激进的资产阶级民主主义思想的反映。诗中写道：
假如我是一朵雪花，翩翩的在半空里潇洒，我—定认清我的方向——飞埽飞埽飞埽——这地面上有我的方向。
不去那冷寞的幽谷，不去那凄清的山麓，也不上荒街去惆怅——飞埽飞埽飞埽——你看，我有我的方向！
在半空里娟娟的飞舞，认明了那清幽的住处，等着她来花园里探望——飞埽飞埽飞埽——啊，她身上有朱砂梅的清香！
那时我凭藉我的身轻，盈盈的，沾住了她的衣襟，贴近她柔波似的心胸——消溶，消溶，消溶——溶入了她柔波似的心胸！
这位在早期写下激情飞扬的《雪花的快乐》的作者，却在多年以后又写下《我不知道风》这样的诗：“我不知道风/是在哪一个方向吹/我是在梦中，/在梦的轻波里依洄。”理想的破灭，爱情的挫折，使诗人顿感前路茫茫，不知所措。再难看到他在写《婴儿》一诗时“还不曾绝望”的挣扎、奋斗了。
当然，徐志摩虽是一位艺术至上，追求唯美主义的“新月”派代表人物，但他对眼前残酷的社会现实也并不是充耳不闻，坐视不理的“冷血者”。相反，他的许多诗文，都不同程度地揭露了半封建半殖民地统治下军阀混战、民族危亡、中国人民举步维艰的生活境况。如他的诗《先生！先生！》、《叫化活该》、《谁知道》、《庐山石工歌》、《苏苏》、《大帅》、《“人变兽”》、《梅雪争春》等。如《先生！先生！》这样写道：
钢丝的车轮
在偏僻的小巷内飞奔——“先生，我给先生请安，您哪，先生。”
迎面一蹲身，一个单布褂的女孩颤动着呼声——雪白的车轮在冰冷的北风里飞奔。
紧紧的跟，紧紧的跟，破烂的孩子追赶着铄亮的车轮：“先生，可怜我一大化吧，善心的先生！
“可怜我的妈，她又饿又冻又病，躺在道儿边直呻——您修好，赏给我们一顿窝窝头，您哪，先生！”
“没有带子儿。”
坐车的先生说，车里戴大皮帽的先生——飞奔，急转的双轮，紧追小孩的呼声。
……