不久，段祺瑞把持的政府与北京各高校的冲突日益加剧，1925年4月14日，段祺瑞为缓和与高校的矛盾，任命章士钊为教育总长。章士钊上任后，对各校的学术水平和校纪校风都深为不满，于是宣布从当年起由教育部统管各校的入学考试和毕业考试，并合并八所国立院校。他的措施立即引起了进步人士和学生的强烈反对。恰逢5月7日是国耻日（1915年5月7日，日本提出“二十一条”），北京高校学生及各界群众正准备上街游行纪念国耻日，报上又载教育部禁止游行的命令，更激怒了学生，于是各高校学生聚集至章士钊住宅质问，遭到军警镇压，学生中有多人被伤或被捕。9月，进步学生4千余人再次聚会，要求释放被捕学生，罢免章士钊。12日，章士钊在巨大压力下辞去了教育总长一职，南去上海。四天后，在段祺瑞的急电催促下，章士钊才又重回北京继续出任司法总长。不久，“五卅”运动爆发，全国上下一片如火如荼之势，青年学生尤为活跃，各地学潮不断高涨。紧要关头，段祺瑞又请章士钊出任教育总长，要他对学风继续“严加整顿”。为了平息日益高涨的学生运动，章士钊不顾众人的反对，撤换了一批支持学生运动的大学校长和政府官员，鲁迅在教育部的职务也曾一度被撤除，后经鲁迅提请公议，才得以复职。此时，章士钊已将《甲寅》复刊，并将其作为“整顿”学风的言论阵地。因为该刊封面绘有一只老虎，又鉴于章士钊的铁腕政策，时人遂称章士钊为“老虎总长”。
这时，学生运动的焦点逐渐转到北京女子师范大学。该校校长杨荫榆因为反对学生运动，在该校著名教师沈尹默、李石曾的支持下，学生将杨荫榆驱逐出校。章士钊见状，立即派出武装警察护送杨荫榆回校，并采取强硬手段制止罢课，以至后来竟要由教育部强行改组该校的领导，实际上就是变相地解散“女师大”。
章士钊的行为使他成了众矢之的。1925年11月28日，章士钊的住宅再一次被游行人群包围，并被捣毁。至此，他不得不辞去教育总长的职务。这时，章士钊的辞职被认为是新文化运动的胜利，现在中学课本里有鲁迅先生的两篇文章：《论费厄泼赖应该缓行》和《纪念刘和珍君》便是写于此时。文章中提到要“痛打落水狗”和严惩凶手，其矛头都是直指当时已经下台的章士钊。
章士钊在教育和文化上本来是提倡“新旧调和”，并主张应仿照西方教育体制，给学生以言论、结社和游行的自由，但由于多次的政治风潮以及部分学生的过激行为给他震动很大，使他又像怀疑“代议制”一样开始怀疑自己在教育和文化上所持的立场，并逐渐走到了新文化运动的对立面。有鉴于此，郑振铎在《文学论争集》中描述过这样一件事：
1925年，胡适在一次宴会上曾当面对章士钊说：“你的那篇《评新文化运动》不值一驳。”章士钊听后心里很是不服，于是故意再登一次，以示抗议。为此胡适写了《老章又反叛了》一文来批驳他。章士钊见后，在与胡适合影的照片上题了一首白话诗赠与胡适，诗云：
你姓胡来我姓章，你讲什么新文学，我开口还是我的老腔。
你不改来我不驳，双双并坐，各有各的心肠。
将来三十五年后，这个照片好作文学纪念看，哈，哈，我写白话诗送给你，总算是老章投了降。
胡适看后，也写了一首文言诗致答：
但开风气不为师，龚生此言吾最喜。
同是曾开风气人，愿长相亲不为鄙。
维护旧文化的章士钊写白话诗，宣扬新文化的胡适却写文言诗，两人一唱一和，显得极为别致，成为文坛广为流传的一段趣事。
章士钊辞去教育总长后，在段祺瑞的挽留下，他又出任执政府秘书长之职。到1926年4月，执政府在军阀内讧中垮台，章士钊出走天津，继续在日租界出版《甲寅》周刊。他虽然已经失势，但于次年4月听说李大钊在北京被捕入狱的消息后，还是曾设法营救。
1926年，南京国民政府成立后，下令通缉执政府中的高级官员，章士钊名列其中。章士钊遂携眷第二次出逃欧洲，遍游英、法、德等国。直至1930年春，应张学良之邀，章士钊回国出任东北大学文学院主任，通缉一事经张学良调解也被撤消。“九一八”事变后，章士钊回到上海，与杜月笙结识，在杜月笙的帮助下开办律师事务所。1932年10月，章士钊自愿为以叛国罪被控的陈独秀辩护。次年4月，章士钊提出了一篇为陈独秀辩护的长篇答辩，这篇答辩被视为文学和法学双重意义上的经典之作。章士钊也成了法律界的名人，并与1934年春任上海法政学院院长。1934年秋，章士钊又应华北冀察政务委员会委员长宋哲元之邀，到北京任法制委员会主任。
抗日战争爆发后，章士钊到上海避难，蛰居于上海租界。1938年3月，南京伪政府成立，为笼络人心，标榜诚意，汪精卫曾授意汉奸梁鸿志力诱章士钊进伪政府任职，被章士钊严词拒绝。1939年2月，杜月笙派人护送章士钊经香港去重庆。到渝后，国民政府授之以“参政员”头衔。1943年，章士钊在重庆出版《逻辑指要》。
1945年抗日战争胜利，毛泽东率中国共产党代表团到重庆与国民党举行谈判，“双十”协定签定后，毛泽东逗留于重庆，时值国民党特务活动猖獗，章士钊以“三十六计走为上策”向毛泽东建言。1946年，章士钊回到上海，再执律师业。
1949年，解放战争取得决定性胜利，国民党提出进行“和平谈判”的建议，章士钊先后两次被国民党政府任命为谈判代表，北上参加“和谈”，但由于国民党只是借谈判为重新备战争取时间，缺乏起码的诚意，谈判很快破裂。5月18日，章士钊与邵力子联名写信给当时的国民政府代总统李宗仁，揭露国民党“备战求和”的骗局。他在信中说：“中共让步不能算少，而国民党中两派不愿和”，并以亲身经历说明中共“和谈”的诚意。
从重庆谈判到北京谈判，通过与两党的接触，以及自己的所见所闻，章士钊对两党的看法又有了新的变化。他从国民党的倒行逆施中感到了它的不得人心，而与此形成鲜明对比的是共产党人的开诚布公、民主进步。这些最终促使他脱离了国民党的阵营，加入到人民的阵营中来。1949年6月，他曾写信给当时的湖南省主席程潜，劝他起义，为湖南和平解放尽心尽力。
中华人民共和国成立后，章士钊被推选为中国人民政治协商会议第一届全国委员会委员，第二、第三届全国委员会常务委员，全国人民代表大会第一、二届代表和第三届常务委员。历任政务院法制委员会委员，中国文史馆馆长等职。
50年代初期，章士钊多次出访香港，为“抗美援朝”寻求道义上和物质上的支持做了大量的工作。1957年，整风运动开始后，中国共产党提出要广泛征求民主人士的意见。时任政协委员的章士钊也诚恳地表达了自己的意见，提出“物必自腐而后虫生”，希望党能继续保持廉洁奉公、不谋私利的优良传统。但随着整风运动的深入开展，出现了一些过激的言词，甚至有人提出要模仿西方搞多党轮流执政，于是“反右”开始了，章士钊的话也受到了猛烈的抨击，并被迫写检讨。这使他非常苦恼，百思不得其解后，他毅然写信给毛泽东，直陈自己的观点，表明批评的初衷以及对党的感情，同时也透露出对受批判的忧虑和不解。毛泽东收到来信后，立即批示：行老在座谈会上虽然用了一些过激的言词，但用意是好的，不要再批评他了。章士钊遂在反右斗争中顺利过关。
1966年，“文革”爆发，在这场号称要“横扫一切牛鬼蛇神”的运动中，章士钊自然不能幸免。8月19日夜，一群红卫兵冲入章宅，将章士钊押入院中严词审问，声称要打断这只“落水狗”的脊梁。红卫兵要章士钊低头认罪，但他却默默地站着，两个红卫兵见状上去按他的头，章士钊一个踉跄，险些跌到。接着，红卫兵又要章士钊对他们的造反行动表态，他依然沉默不语。看着老人稀疏的银发和羸弱的身体，红卫兵们也无可奈何。于是，他们命令章士钊站在院中不准动，便冲到屋子里将其扫荡一空，在书架、书桌，甚至沙发上都贴了封条，并带走了章士钊的大批书籍、信件。
这个85岁的老人颤颤微微地走回书房，决定再次写信给毛泽东，直陈自己的遭遇。信发出后的第二天就有了回音，章士钊接到从总理办公室打来的电话，说主席已经在信上作了批示，并转交给周总理落实了。果然很快那帮红卫兵就把抄走的物品送了回来，并当面给章士钊道了歉。不久，周总理派人把章士钊送到北京三○一医院，以看病的名义将他保护起来。
在这两次大的运动中，章士钊均能够幸免于难，与他同毛泽东结下的深厚友谊是分不开的。其实早在1920年，章士钊就与毛泽东有过交往。当时，毛泽东为党的成立、湖南的革命活动以及一部分同志去欧洲勤工俭学，急需一笔数目较大的银款。因为章士钊以乐于助人尤其是年轻人而闻名，毛泽东于是去上海找章士钊，只说为一批青年筹款去欧洲勤工俭学，请章士钊帮忙，章士钊听后立即答应，随后发动社会各界名流捐款，在他的努力和影响下，最后共筹集了两万多银元，全部交给毛泽东。也就是从那时起，两人便交往不断，并结下了深厚的友谊。后来，主席在与章士钊之女章含之（时任毛泽东的英语翻译）谈到此事时，不无风趣地说：“行老哪里晓得他募捐的这笔钱帮了共产党的大忙。”并要章含之转告章士钊“我从现在开始要还他这笔欠了近50年债，一年还两千，十年还完两万”。章士钊听说此事后，大笑说：“确有此事，主席竟还记得。”过了几天，毛泽东果真派人送来了两千元，并说今后每年春节送上两千元。这使章士钊非常不安，并要章含之对主席说，钱是募集来的，不是他个人的，所以不能由他个人受这笔钱。毛泽东听后说“他给我们共产党的帮助哪里是我能用人民币偿还得了呢？那位老人家我知道一生无钱，又爱管闲事，散钱去帮助许多人。他写信给我多半是替别人解决问题。有的事政府帮助不了，他自己掏腰包帮助了。我要明说给他补助，他这位老先生的脾气我知道，是不会收的。所以我说还债，你就告诉他，我毛泽东说的，欠的债是无论如何要还的。这个钱是从我的稿酬中付的。”
自此，每年春节，毛泽东都会派人送来两千元，直到1972年，送完两万元。1973年春节后不久，毛泽东问章含之钱送了没有，章含之答说：两万元按十年分期付款，去年是最后一笔，主席当年借的两万已还清了。毛泽东笑了，说：“怪我没说清，这个钱是给你们那位老人家的补助，哪里就真的十年就停！我告诉他们马上补送。”章含之说：“父亲不肯收，他当初说那就只收十年。”主席说：“你回去告诉行老，从今年开始还利息。五十年的利息我也算不清应该多少。就这样还下去，行老只要健在，这个利息是要还下去的。”
晚年，章士钊将大部分时间用来从事文史研究工作，并曾在中国人民大学汉语教研室讲授“柳文”，他在授课过程中，深感应把自己多年钻研“柳文”的心得编纂成书，留给后世。于是在1960年，他不顾80岁高龄开始着手撰写，用了五年时间，终于完成了这部鸿篇巨制《柳文指要》，书稿一出，即遭到康生等人的批判，声称读书“不能用辩证唯物主义历史观去看待问题”，他的书“有宿命论调”，但在毛泽东的支持下，虽几经波折，《柳文指要》还是于1971年得以出版。1972年尼克松访华时，此书曾经作为国礼赠送给尼克松。
1973年5月，章士钊带病赴港探亲，7月11日，病逝于香港，终年92岁。
【作者点评】
章士钊的一生是中国整个20世纪历史的一个缩影。他几乎发起、参与了其中的所有的重大政治运动和历史事件。无数次的潮起潮落也使得他经历了一个由执着、热烈到成熟、保守再到豁达、宽容的过程。
章士钊一生阅历丰富，从事过多种职业，而且都取得了很高的成就。作为一名政治家，他曾是最早在中国宣传民主、共和思想的人之一，他与孙中山、黄兴等人一同组织过华兴会、爱国协会等革命团体进行反清斗争，他系统地研究过西方的政治体制，阅读了威尔斯、霍布豪斯等人的有关政治经济学著作，并提出了一系列独到的见解，在一定程度上影响了中国政体的变革。他还在历次的重大政治事件中扮演着重要角色。作为一个新闻人，章士钊先后主持过《苏报》、《甲寅》、《国民日报》、《民立报》、《新闻报》等著名报刊杂志，其中尤以《甲寅》和《民立报》最为有名。他用那只如椽大笔写出了大量的优秀新闻和社论。如《政府党组织案》、《政本》、《学理上之联邦论》。他的文章颇具柳文遗风，以说理充分、论据有力、论调平允、文字平实著称。作为一名教育家，章士钊出任过北京大学、北京农学院、东北大学的教授，曾两度担当教育总长一职。他出访欧洲、日本，考察那里的教育体制，回国后积极推广。他很早就看到了教育对于国家发展的重要作用，并提出了教育救国的主张。作为一个学者，章士钊一生研究“柳文”不辍，著有《柳文指要》一书，将自己七十年的研究心得付之于文，给后人提供了极为珍贵的参考，其学术价值自不待言。除此之外，还有《逻辑指要》，是他昔日在爱丁堡攻读逻辑学的成果。章士钊还是一位优秀的律师、一名出色的翻译家、一个活跃的社会活动家……
回顾他的一生，就像在翻一本百科全书，内容之全，涉猎之广，在其他人是很少见的。也正因为如此，所以很难给章士钊一个准确的定位和评价。他既是一位反清斗士，又是一个封建卫道者；他既博览中国的古典典籍，又精通西方的思想文化；他既是一位含辛茹苦的教育家，又是一个镇压过学生运动的“老虎总长”……他的思想和性格一直跟随着时代变迁的步伐。但有一点是不会错的，那就是他一直依靠着中国先进知识分子所有的坚韧品格，用自己漂泊、奔波的一生在学习、在思考。他学习西方，学习古人，思考中国，思考现状，惟一的目的就是想通过他的努力找到一条适合中国走的路。
（李锋）