在另一场戏里，德尼罗同样给帕塞出了道难题。他扮演的警察化装成买主通过杰洛姆的介绍去向毒贩购买大宗的毒品。“德尼罗一副黑帮打扮的模样来到片场，光鲜照人的外套、锃光瓦亮的头发和款式夸张的皮鞋，”米尔顿说，“伊万不喜欢他这样，因为这不是一个配角装扮，他会成为这场戏的焦点。”米尔顿又一次为德尼罗的选择辩护，但影片的技术顾问、一位前缉毒警察站出来替帕塞帮腔，德尼罗这才换掉了这身行头。
因为干涉太多，《天生赢家》注定不能给德尼罗带来什么帮助。实际上，他只有四场戏，如果观众出去买一包爆米花，就会错过他的镜头，而一头长发的他对于这个角色来说也显得太年轻了一些。和《心上人詹妮佛》一样，该片尚未上映便已告出局，影评家们认为它原来的名字《擦屁股》更符合这部影片的实际价值。
1970年到1971年这两年中，百老汇共上演了56部戏，只有《家》、《雷尔登小姐喝得少》、《哦！加尔各答》和《侦探》这四部戏没有赔本。外百老汇的状况就更不乐观，经常去剧院看戏的人担心外出时被敲诈勒索、担心汽车在停车场被盗或遭到妓女和毒贩的纠缠，宁愿待在家里看电视，结果导致《全家福》和《哥伦布》等连续剧大红大紫。好莱坞也在其中帮倒忙，《法国贩毒网》、《花街杀人王》和《神探沙夫特》这三部卖座片均以纽约为背景，将这座城市描写成了犯罪的温床，更可气的是揭露纽约医疗界黑幕的《医院》一片，它在告诉人们，如果你在罪犯的枪口下侥幸活了下来，那么你也会在医院里隆遭毒手。
比起恶劣的外部环境，内心的恐慌更令德尼罗难以面对。看看周围的演员们，稍稍年长于他的达斯汀·霍夫曼和乔恩·沃伊特已经功成名就，同龄的克里斯托弗·沃尔肯也开始走上正轨，这使得他有一种被抛弃的感觉。更令他如坐针毡的是他的主要竞争者阿尔·帕西诺刚刚获得了主演黑帮史诗片《教父》的机会。
《教父》是德尼罗一直翘首以盼的一部电影。这个意大利裔美国人的犯罪故事包含了许多令他心驰神往的角色。当导演大权落到弗朗西斯·科波拉手中时，德尼罗感到机会就要来临。作为意大利移民的后代和在纽约长大的人，科波拉宣布他将在纽约拍摄该片，并起用当地的演员，尤其是意大利裔美国人。
然而，这部电影从一开始就与麻烦相伴。在科波拉接手之前，包括亚瑟·佩恩、弗雷德·齐纳曼、西德尼·富尼、彼得·耶茨、理查德·布鲁克斯和康斯坦丁·科斯塔·加夫拉斯等在内的一打导演都选择了拒绝，而与这些响当当的人物相比，科波拉只能算是一个无名小辈，他值得炫耀的资本就是为《巴顿将军》创作了剧本，9个月来该片已获利900万美元。派拉蒙公司在走投无路的情况下派制片主管彼得·巴特亲赴旧金山，请求科波拉收拾残局，而后者也表现得很勉强，只是把该片看成是靠畅销书的名气卖钱的电影。
很快，科波拉就在外景和演员的选择上与派拉蒙有了分歧。派拉蒙更希望他在好莱坞而不是纽约拍摄此片，而且要起用知名演员，而不是撒开大网在曼哈顿招募演员。
人种成为《教父》选角时的一大难题。“让罗伯特·雷德福演迈克尔·科莱昂怎么样？”制片公司建议。科波拉的答复是，“他有一头金发，他只能演意大利的北方佬。”
科波拉和制片人阿尔·鲁迪都想让崭露头角的阿尔·帕西诺扮演科莱昂，但是派拉蒙制片部门的首脑罗伯特·埃文斯投了否决票，因为他不希望这部影片由一个叫不上名字的小个子演员挑大梁。科波拉只好安排马丁·西恩和他的老朋友詹姆斯·卡恩试镜，后者已经被锁定为教父脾气暴躁的大儿子桑尼的扮演者。两人戴上黑发套扮成西西里人的样子实在荒谬可笑。乔治·卢卡斯的妻子玛西娅负责剪辑试镜的画面，她鼓动科波拉说，“用帕西诺吧，他是唯一能让我们的眼睛感到舒服的那个人。”
科波拉同意了，但他不知道能否迈过埃文斯这一关。为以防万一，他将卡恩作为备选，这样他就需要找到能够顶替卡恩出演桑尼的演员，而德尼罗就是其中一位候选人。
“前来应征这个角色的大约有400人，”德尼罗回忆说，“他们将整个大厅挤得水泄不通，水泥地上也坐满了人，有外国人、业余演员，还有满口说着意大利语的家伙。”
科波拉要求每个人试演桑尼嘲弄迈克尔被派去刺杀腐败警察及其黑帮同僚的那场戏。“这和战争是两码事，”桑尼冷笑着说，“你不是在一百码之外开枪杀人。你要把枪顶着他们的脑袋，他们的脑浆会溅在你漂亮的新西装上。”
轮到德尼罗时，他将长发梳成了马尾辫，并戴上了一顶他收藏的窄边礼帽，样子有点像吉恩·哈克曼在《法国贩毒网》里饰演的警察多伊尔。他念台词的方式也很古怪，嘲弄中带着狂躁。科波拉称他的试演“给人过电的感觉”，但他对这个角色的理解则不够准确。“我想要的桑尼不是一个杀手，”科波拉说，“但他的表演令我难忘，当我拍《教父》续集时，我想到他能够扮演年轻时的科莱昂。”
仅招募演员一项就花去了派拉蒙公司40万美元，为了制止科波拉的疯狂举动，埃文斯最终勉强接受了帕西诺。然而，以为自己彻底没戏的帕西诺已经与米高梅公司签下了《我的子弹会拐弯》的片约，米高梅拒绝取消帕西诺的合同，害得埃文斯不得不利用他与黑道的关系迫使米高梅最终放人。
帕西诺的失而复得意味着德尼罗扮演桑尼的希望化为泡影，但科波拉仍想安排他出演一个小角色。在科波拉印象中，这个角色是科莱昂家族的叛徒卡洛·里齐，他在影片开始时娶了科莱昂唯一的女儿康妮。也有人说是司机宝利·加托，他同样因背叛教父而被处死。无论哪个角色，他们在银幕上出现的时间都只有几分钟。
虽然并非理想中的结果，德尼罗还是准备接受科波拉安排给他的任何角色。而就在这时，更好的机会出现了。由于帕西诺的退出，《我的子弹会拐弯》的导演詹姆斯·戈德斯通需要一位意大利裔的演员取而代之，他认为德尼罗是合适的人选。
根据幽默专栏作家吉米·布瑞斯林的小说改编的《我的子弹会拐弯》讲述的是布鲁克林和科洛姆博两大黑帮家族在纽约争夺地盘的故事，他们没有选择硬碰硬地对着干，而是将为期6天的布鲁克林自行车大赛作为决定胜负的筹码。为了在这项赛事中获胜，对立双方大张旗鼓地招募人马，包括从自行车运动发达的意大利引进高手。而德尼罗扮演的马里奥·特兰迪诺就是这样一位雇佣军，不过他感兴趣的不是比赛，而是借此机会留在美国。最终，他爱上了对方首领萨利小子的妹妹安吉拉。
该片的制片人是后来以《洛基》一片名利双收的罗伯特·查托夫和欧文·温克勒，在他们看来，《我的子弹会拐弯》具有迅速成为赚钱机器的所有元素：布瑞斯林的原著是一本轰动全美的畅销书；以纽约为背景的犯罪故事正风靡一时；编剧沃尔多·萨尔特刚刚以《午夜牛郎》获得了奥斯卡最佳改编剧本奖；而且米高梅公司打算将该片作为意大利影星马塞洛·马斯特洛亚尼登陆美国的第一部电影。
然而，帕西诺的退出给了该片一个不小的打击。接着，马斯特洛亚尼拒绝出演萨利小子，理由是他不会说英语，而且没有时间学。顶替他的是不知名的纽约演员杰瑞·奥巴赫。
德尼罗的经纪人理查德·鲍曼没有能为德尼罗争取到较高的片酬，但他与米高梅签下了一份协议，未来两年中德尼罗将可以为该公司再拍两部影片。《我的子弹会拐弯》被德尼罗称为“我的第一笔大买卖”，这是他第一次在大公司的电影里演出，也是他第一次享受到好莱坞演员的待遇：开机之前，摄影师欧文·罗伊兹曼为他拍了一组定装照，导演戈德斯通要求他的头发留得再长一些，以便能盖住前额。这种扮相正是当时好莱坞青春派明星标准的造型。
莉·泰勒—扬曾主演过肥皂剧《冷暖人间》，在与《爱情故事》男主角瑞恩·奥尼尔离婚后曾宣告息影，而她的经纪人则为她争取到了安吉拉一角。身材高大并有着一头红发的她显然不适合扮演一位西西里少女。“我接受这份工作只是为了让我能够忙碌起来，”她说。像许多导演一样，戈德斯通带领演员将全部的戏都排演了一遍。“他们要求我增加15磅的体重，把头发染成黑色，并且学会西西里口音，”泰勒—扬说，“这令我很慌张。我能够分辨出说话人的口音，但要我学着带口音说话却是我未曾经历过的事情。”而当她见到德尼罗时，她惊呆了，“我不知道他是什么时候学会的如此纯正的意大利腔。”实际上，在参加《教父》试演和接下马里奥这个角色后，德尼罗闪电般地去了一趟西西里，这次自费旅行使他对意大利语和西西里方言有了更深入的了解。
一周之后，戈德斯通安排了一次纽约一日游，要求演员以角色的身份重新了解这座城市。泰勒一扬装扮成安吉拉，为装作初来乍到的德尼罗当起了导游。也许是德尼罗鬼鬼祟祟的样子过于逼真，他们从马西斯商场出来时被警察盯上了。“我们被带进商场的电梯，警察对我们在排练一部电影的说法根本不感兴趣，”泰勒一扬说，“他怀疑我们是犯罪同伙，扬言要逮捕我们。令我吃惊的是德尼罗的反应，他似乎全然忘记了自己是个纽约人，那种惊慌失措的表情丝毫不像是装出来的。”德尼罗的表现只能更加重警察的疑心，他们被带到警察局，这时一名警察认出了泰勒—扬是《冷暖人间》的演员，这才相信他们是在创造角色。这一经历消除了他俩之间存在的隔阂，用泰勒—扬的话来说，整个拍摄期间，他们像是一对“密不可分的恋人”。